技术介绍：
等离子体是一种内部包括大量电子、离子、原子、分子的混合物，呈现电导性，被看作是除固态、液态和气态三种物质形态外的第四种形态，其性质与其他三种物质存在形态有很大差异。气体温度、电子密度是表征等离子体的基本参数。对这些参数的测量，是研究等离子体的重要过程。
气体温度的确定通常使用分子谱带拟合的方法[1-2]。该方法主要基于分子转动能级的数量分布与周围重粒子热运动（由气体温度决定）直接相关的原理，当分子转动能级的数量分布达到热平衡状态时，分子转动温度与等离子体的气体温度一致。通过对分子的转动辐射谱带的拟合，可以得到分子的转动温度，从而得到等离子体气体温度[3]。
电子密度是表征等离子体性质的另一个重要参数。分析原子谱线的斯塔克展宽（Stark Broadening）是确定等离子体电子密度的一种常用手段[4]，其中氢原子谱线的斯塔克展宽由于受电子温度和气体温度影响微弱，同时与电子密度成线性关系，氢原子谱线的斯塔克展宽分析已经发展成为一种较成熟的电子密度诊断技术。
本文利用卓立汉光发射光谱测量系统，对大气压低温等离子体射流进行光学诊断，获得等离子体射流的气体温度与电子密度，从而为后续的研究奠定基础。
产品应用：
大气压低温等离子体射流实验装置由高压脉冲电源、等离子体射流发生器、卓立发射光谱测量系统、电参数测量系统和供气系统构成，如图1所示。高压电极放置在单端封口的石英玻璃管中，其底端距离地电极20mm。高压脉冲电压峰值14kV，频率2kHz，脉宽500ns。工作气体为氩气，流速2.5L/min。卓立汉光发射光谱测量系统由卓立汉光Omni-λ750i光谱仪与科学级像增强型相机IsCMOS构成，IsCMOS相机也可单独连接镜头做像增强高速相机使用，如图2所示。
图2：卓立发射光谱测量系统 (a)光谱仪与IsCMOS联用；(b)IsCMOS作增强高速相机用。
利用IsCMOS拍摄的单个脉冲放电照片如图3所示。设置相机曝光时间为500ms，关闭IOC,单次触发采集。利用信号发生器外触发相机，频率2kHz，与高压脉冲电源同步。门延时(delay)设置180ns，门宽(width)设置550ns。由图3可以发现，氩气射流放电在一个电压周期中呈现丝状，类似电弧的放电通道。
同时，实验过程中采集了Ar等离子体射流放电电压电流波形，如图4所示。其中，放电电流为总电流减去位移电流。从图中可以发现Ar等离子体射流在一个脉冲周期内存在两次放电，分别发生在上升沿和下降沿，且上升沿的放电持续时间较长。
图5展示了Ar等离子体射流在250nm-900nm范围内的发射光谱。测量过程中利用凸透镜将等离子体的发射光汇聚进入光谱仪入射狭缝，狭缝宽度50μm，光栅刻度1200g/cm。从发射光谱中可以明显观察到N2、OH、O原子、Ar等粒子的发射谱线。
大气压等离子体的光谱线宽主要由几种展宽机制形成，分别为：自然展宽、多普勒展宽、共振展宽、范德瓦尔斯展宽、斯塔克展宽。同时，对探测到的谱线轮廓进行分析，需要考虑光谱采集系统的仪器展宽。仪器展宽与多普勒展宽的轮廓是典型的高斯(Gaussian)分布，其他展宽机制导致的轮廓都是洛伦兹(Lorentzian)分布。在本实验条件下，自然展宽和共振展宽相对于其他展宽机制的影响可以忽略不计[5]。
仪器展宽(ΔλI)测量拟合光谱如图6所示。在实验条件下测定低压汞灯在577nm与579nm处的特征谱线，经过Gaussian拟合，得到仪器展宽ΔλI=0.1150nm。
多普勒展宽是(ΔλD)由激发态原子的热运动而产生。当激发态原子热运动速度满足麦克斯韦分布时，多普勒展宽可以由式(1)计算得到[6]：
其中，λ0为谱线中心波长，M为激发态原子的原子质量，Tg为等离子体气体温度。
范德瓦尔斯展宽(ΔλW)由激发态原子和周围基态原子诱导偶极之间的偶极相互作用产生，其线型为洛仑兹线型，可由式(2)计算得到[7]：
其中p表示气压，在大气压条件下p=1。
高斯分布的展宽(ΔλG)和洛伦兹分布的展宽(ΔλL)可由式(3)、式(4)计算得到：
在计算得到高斯线宽的基础上，对实验测量得到的Hα谱线进行反卷积，得到洛伦兹展宽，减去范德瓦尔斯展宽后即得到斯塔克展宽。利用式(5)可得到等离子体电子密度[8-9]：
图7展示了N2(C3Πμ-B3Πg)(Δν=0)的模拟光谱和实验光谱的*佳拟合结果。根据N2(C-B)的拟合结果，气体温度约等于转动温度，取Tg=740K。计算得到多普勒展宽ΔλD=0.0128nm，因此高斯展宽ΔλG=0.1157nm。
图8给出了Ar等离子体射流在650nm-662nm范围内的Hα谱线，以及进行Voigt拟合的结果，可以得出洛伦兹展宽ΔλL=0.5500nm。减去范德瓦尔斯展宽ΔλW=0.0353nm，得到斯塔克展宽ΔλS=0.5147nm。根据式(5)计算得到，实验中使用的Ar等离子体射流的电子密度约为3.28×1016 cm-3。
图7：Ar等离子体射流N2(C3Πμ-B3Πg)(Δν=0)实验与模拟光谱
[1] Bruggeman P, Leys C. Non-thermal plasmas in and in contact with liquids[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2009, 42(5): 053001.
[2] Nassar H, Pellerin S, Musiol K, et al. N2+/N2 ratio and temperature measurements based on the first negative N2+ and second positive N2 overlapped molecular emission spectra[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2004, 37(14): 1904.
[3] Bruggeman P, Verreycken T, Gonzalez M A, et al. Optical emission spectroscopy as a diagnostic for plasmas in liquids: opportunities and pitfalls[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2010, 43(12): 124005.
[4] Griem H R, Peach G. Spectral line broadening by plasmas[J]. 1975.
[5] 熊青.大气压低温等离子体射流的研究[D].华中科技大学,2013.
[6] Djurovi S, Konjevi N. On the use of non-hydrogenic spectral lines for low electron density and high pressure plasma diagnostics[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2009, 18(3): 035011.
[7] Xiao D, Cheng C, Shen J, et al. Electron density measurements of atmospheric-pressure non-thermal N2 plasma jet by Stark broadening and irradiance intensity methods[J]. Physics of Plasmas, 2014, 21(5).
[8] Konjevi N, Ivkovi M, Sakan N. Hydrogen Balmer lines for low electron number density plasma diagnostics[J]. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy, 2012, 76: 16-26.
[9] Zhu J, Gao J, Li Z, et al. Sustained diffusive alternating current gliding arc discharge in atmospheric pressure air[J]. Applied Physics Letters, 2014, 105(23).
作者简介
聂兰兰，博士，华中科技大学副教授，博士生导师。主要研究方向为大气压低温等离子体放电机理研究、等离子体活性成分的诊断、大气压低温等离子体生物医学应用及小型化等离子体发生装置的研发。主持国家自然科学基金青年项目1项，主持并结题博士后基金1项，参与了多项国家自然科学基金面上项目及国防基金。以**作者和通讯作者发表SCI期刊论文20多篇，申请发明专*6项。
张睿之，华中科技大学电气与电子工程学院低温等离子体实验室在读硕士生。实验室主要研究方向包括气体放电、水中放电、气液两相放电物理基础研究，低温等离子体在能源、环境、及生物医学方面的应用研究，各种高压脉冲电源的研制。
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图1：Ar等离子体射流装置示意图
图2：卓立发射光谱测量系统 (a)光谱仪与IsCMOS联用；(b)IsCMOS作增强高速相机用。利用IsCMOS拍摄的单个脉冲放电照片如图3所示。设置相机曝光时间为500ms，关闭IOC,单次触发采集。利用信号发生器外触发相机，频率2kHz，与高压脉冲电源同步。门延时(delay)设置180ns，门宽(width)设置550ns。由图3可以发现，氩气射流放电在一个电压周期中呈现丝状，类似电弧的放电通道。
图3：单个脉冲下Ar等离子体射流照片同时，实验过程中采集了Ar等离子体射流放电电压电流波形，如图4所示。其中，放电电流为总电流减去位移电流。从图中可以发现Ar等离子体射流在一个脉冲周期内存在两次放电，分别发生在上升沿和下降沿，且上升沿的放电持续时间较长。
图4：Ar等离子体射流放电电压电流波形图5展示了Ar等离子体射流在250nm-900nm范围内的发射光谱。测量过程中利用凸透镜将等离子体的发射光汇聚进入光谱仪入射狭缝，狭缝宽度50μm，光栅刻度1200g/cm。从发射光谱中可以明显观察到N2、OH、O原子、Ar等粒子的发射谱线。
图5：Ar等离子体射流发射光谱大气压等离子体的光谱线宽主要由几种展宽机制形成，分别为：自然展宽、多普勒展宽、共振展宽、范德瓦尔斯展宽、斯塔克展宽。同时，对探测到的谱线轮廓进行分析，需要考虑光谱采集系统的仪器展宽。仪器展宽与多普勒展宽的轮廓是典型的高斯(Gaussian)分布，其他展宽机制导致的轮廓都是洛伦兹(Lorentzian)分布。在本实验条件下，自然展宽和共振展宽相对于其他展宽机制的影响可以忽略不计[5]。仪器展宽(ΔλI)测量拟合光谱如图6所示。在实验条件下测定低压汞灯在577nm与579nm处的特征谱线，经过Gaussian拟合，得到仪器展宽ΔλI=0.1150nm。
图6：仪器展宽测量与拟合多普勒展宽是(ΔλD)由激发态原子的热运动而产生。当激发态原子热运动速度满足麦克斯韦分布时，多普勒展宽可以由式(1)计算得到[6]：
其中，λ0为谱线中心波长，M为激发态原子的原子质量，Tg为等离子体气体温度。范德瓦尔斯展宽(ΔλW)由激发态原子和周围基态原子诱导偶极之间的偶极相互作用产生，其线型为洛仑兹线型，可由式(2)计算得到[7]：
其中p表示气压，在大气压条件下p=1。高斯分布的展宽(ΔλG)和洛伦兹分布的展宽(ΔλL)可由式(3)、式(4)计算得到：
在计算得到高斯线宽的基础上，对实验测量得到的Hα谱线进行反卷积，得到洛伦兹展宽，减去范德瓦尔斯展宽后即得到斯塔克展宽。利用式(5)可得到等离子体电子密度[8-9]：
图7展示了N2(C3Πμ-B3Πg)(Δν=0)的模拟光谱和实验光谱的*佳拟合结果。根据N2(C-B)的拟合结果，气体温度约等于转动温度，取Tg=740K。计算得到多普勒展宽ΔλD=0.0128nm，因此高斯展宽ΔλG=0.1157nm。图8给出了Ar等离子体射流在650nm-662nm范围内的Hα谱线，以及进行Voigt拟合的结果，可以得出洛伦兹展宽ΔλL=0.5500nm。减去范德瓦尔斯展宽ΔλW=0.0353nm，得到斯塔克展宽ΔλS=0.5147nm。根据式(5)计算得到，实验中使用的Ar等离子体射流的电子密度约为3.28×1016 cm-3。
图7：Ar等离子体射流N2(C3Πμ-B3Πg)(Δν=0)实验与模拟光谱
图8：Hα发射光谱测量与拟合参考文献[1] Bruggeman P, Leys C. Non-thermal plasmas in and in contact with liquids[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2009, 42(5): 053001.[2] Nassar H, Pellerin S, Musiol K, et al. N2+/N2 ratio and temperature measurements based on the first negative N2+ and second positive N2 overlapped molecular emission spectra[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2004, 37(14): 1904.[3] Bruggeman P, Verreycken T, Gonzalez M A, et al. Optical emission spectroscopy as a diagnostic for plasmas in liquids: opportunities and pitfalls[J]. Journal of Physics D: Applied Physics, 2010, 43(12): 124005.[4] Griem H R, Peach G. Spectral line broadening by plasmas[J]. 1975.[5] 熊青.大气压低温等离子体射流的研究[D].华中科技大学,2013.[6] Djurovi S, Konjevi N. On the use of non-hydrogenic spectral lines for low electron density and high pressure plasma diagnostics[J]. Plasma Sources Science and Technology, 2009, 18(3): 035011.[7] Xiao D, Cheng C, Shen J, et al. Electron density measurements of atmospheric-pressure non-thermal N2 plasma jet by Stark broadening and irradiance intensity methods[J]. Physics of Plasmas, 2014, 21(5).[8] Konjevi N, Ivkovi M, Sakan N. Hydrogen Balmer lines for low electron number density plasma diagnostics[J]. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy, 2012, 76: 16-26.[9] Zhu J, Gao J, Li Z, et al. Sustained diffusive alternating current gliding arc discharge in atmospheric pressure air[J]. Applied Physics Letters, 2014, 105(23).作者简介聂兰兰，博士，华中科技大学副教授，博士生导师。主要研究方向为大气压低温等离子体放电机理研究、等离子体活性成分的诊断、大气压低温等离子体生物医学应用及小型化等离子体发生装置的研发。主持国家自然科学基金青年项目1项，主持并结题博士后基金1项，参与了多项国家自然科学基金面上项目及国防基金。以**作者和通讯作者发表SCI期刊论文20多篇，申请发明专*6项。张睿之，华中科技大学电气与电子工程学院低温等离子体实验室在读硕士生。实验室主要研究方向包括气体放电、水中放电、气液两相放电物理基础研究，低温等离子体在能源、环境、及生物医学方面的应用研究，各种高压脉冲电源的研制。
