p 光 vs s 光：偏振二次谐波扫描成像系统揭示 SHG 相位匹配的奥秘

在前面三期中，我们连续展现了华中科技大学韩俊波教授课题组在SHG上的出色工作，从本期开始，我们开始做一些基础性的讨论。

本期是基础讨论的第六期：p光与s光在SHG中的相位匹配中有哪些不同？

在二次谐波生成（SHG）中，p偏振光和s偏振光的相位匹配条件存在显著差异。这些差异主要源于它们与纳米结构相互作用的方式以及它们在激发表面等离子体共振（SPR）模式时的表现。

以下是详细的对比分析：

1. 电场方向与纳米结构的对齐

p偏振光

· 电场方向：p偏振光的电场分量平行于入射平面，与纳米结构的长轴方向一致。

· 相互作用效果：这种对齐使得p偏振光能够更有效地与纳米结构相互作用，从而在纳米结构的局域区域产生更强的电场增强。

· 相位匹配：p偏振光能够更好地激发纵向表面等离子体共振（LSPR）模式，这些模式的激发导致局域电场的显著增强。这种增强的局域电场有助于满足相位匹配条件，因为更强的局域场可以更有效地驱动非线性极化过程。

s偏振光

· 电场方向：s偏振光的电场分量垂直于入射平面，与纳米结构的长轴方向垂直。

· 相互作用效果：这种垂直对齐使得s偏振光对LSPR模式的激发效果较弱，因此局域电场的增强效果有限。

· 相位匹配：s偏振光激发的局域电场较弱，导致非线性极化率较低，从而不利于满足相位匹配条件。这使得s偏振光激发下的SHG效率通常较低。

2. 相位匹配条件的满足

p偏振光

· 相位匹配条件：p偏振光在激发LSPR模式时，能够更好地满足相位匹配条件。这是因为p偏振光的电场分量与纳米结构的长轴方向一致，使得入射光波和产生的二次谐波波在传播过程中更容易保持相位一致。

· 优势：这种对齐有助于减少相位失配，从而提高SHG的效率。p偏振光激发下的SHG强度通常显著高于s偏振光激发下的强度。

s偏振光

· 相位匹配条件：s偏振光激发的局域电场较弱，导致非线性极化率较低，从而不利于满足相位匹配条件。

· 劣势：s偏振光激发下的SHG效率通常较低，因为其激发的局域电场较弱，无法有效驱动非线性极化过程。

3. 实验观察

p偏振光

· SHG强度：在实验中，p偏振光激发下的SHG强度通常显著高于s偏振光激发下的强度。例如，在Ag纳米棒混合结构中，p偏振光激发下的SHG强度比s偏振光激发下的强度高一个数量级以上。

· 饱和现象：在高激发功率下，p偏振光激发下的SHG强度会出现饱和现象。这是因为部分激发能量会转化为光致发光（PL），从而抑制了SHG的进一步增强。

s偏振光

· SHG强度：s偏振光激发下的SHG强度通常较低，因为其激发的局域电场较弱，无法有效驱动非线性极化过程。

· 饱和现象：s偏振光激发下的SHG强度较低，因此在高激发功率下不会出现显著的饱和现象。

4. 数值模拟

p偏振光

· FDTD模拟：通过有限差分时域（FDTD）模拟，可以计算不同偏振状态下纳米棒的电场分布和局域场增强因子（fE）。模拟结果表明，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了更强的局域电场增强，这与实验观察到的SHG强度的偏振依赖性一致。

· 优势：p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了显著的电场增强，从而更好地满足相位匹配条件。

s偏振光

· FDTD模拟：模拟结果表明，s偏振光在纳米棒的短轴方向上产生的电场增强较弱，这与实验观察到的SHG强度的偏振依赖性一致。

· 劣势：s偏振光激发的局域电场较弱，无法有效驱动非线性极化过程，从而不利于满足相位匹配条件。

5. 总结

在SHG实验中，p偏振光和s偏振光的相位匹配条件存在显著差异：

· p偏振光：电场分量与纳米结构的长轴方向一致，能够更有效地激发LSPR模式，从而在纳米结构的局域区域产生更强的电场增强。这种增强的局域电场有助于满足相位匹配条件，从而提高SHG的效率。

· s偏振光：电场分量与纳米结构的长轴方向垂直，对LSPR模式的激发效果较弱，因此局域电场的增强效果有限。这使得s偏振光激发下的SHG效率通常较低。

因此，在设计和优化SHG实验时，选择p偏振光作为激发光源通常能够获得更高的SHG效率和更强的信号。