借助偏振二次谐波扫描成像系统揭秘：p 偏振光如何通过局域电场增强优化 SHG 相位匹配条件

在前面三期中，我们连续展现了华中科技大学韩俊波教授课题组在SHG上的出色工作，从本期开始，我们开始做一些基础性的讨论。

本期是基础讨论的第四期：p偏振光如何在SHG中影响相位匹配条件？

在二次谐波生成（SHG）中，相位匹配条件是指入射光波和产生的二次谐波波在传播过程中保持相位一致的条件。

p偏振光在SHG中对相位匹配条件的影响主要通过以下几个方面实现：

1. 电场方向与纳米结构的对齐

· p偏振光的电场方向：p偏振光的电场分量平行于入射平面，与纳米结构的长轴方向一致。这种对齐使得电场能够更有效地与纳米结构相互作用，从而在纳米结构的局域区域产生更强的电场增强。

· 局域电场增强：p偏振光能够更有效地激发纵向表面等离子体共振（LSPR）模式，导致局域电场的显著增强。这种增强的局域电场有助于满足相位匹配条件，因为更强的局域场可以更有效地驱动非线性极化过程。

2. 相位匹配条件的满足

· 相位匹配的重要性：在SHG过程中，相位匹配条件是实现高效非线性光学过程的关键。相位匹配条件要求入射光波和产生的二次谐波波在传播过程中保持相位一致。如果相位不匹配，部分能量会以其他形式耗散，导致SHG效率降低。

· p偏振光的优势：p偏振光在激发LSPR模式时，能够更好地满足相位匹配条件。这是因为p偏振光的电场分量与纳米结构的长轴方向一致，使得入射光波和产生的二次谐波波在传播过程中更容易保持相位一致。这种对齐有助于减少相位失配，从而提高SHG的效率。

3. 实验观察

· 实验结果：在实验中，p偏振光激发下的SHG强度显著高于s偏振光激发下的强度。例如，在Ag纳米棒混合结构中，p偏振光激发下的SHG强度比s偏振光激发下的强度高一个数量级以上。这表明p偏振光能够更有效地激发SPR模式，从而显著增强SHG信号。

· 饱和现象：在高激发功率下，p偏振光激发下的SHG强度会出现饱和现象。这是因为部分激发能量会转化为光致发光（PL），从而抑制了SHG的进一步增强。这种饱和现象在s偏振光激发下不明显，因为s偏振光激发下的SHG强度本身较低。

4. 数值模拟

FDTD模拟：通过有限差分时域（FDTD）模拟，可以计算不同偏振状态下纳米棒的电场分布和局域场增强因子（fE）。模拟结果表明，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了更强的局域电场增强，这与实验观察到的SHG强度的偏振依赖性一致。具体来说，p偏振光在纳米棒的长轴方向上产生了显著的电场增强，而s偏振光在纳米棒的短轴方向上产生的电场增强较弱。

5. 具体机制

· 电场增强与相位匹配：p偏振光的电场分量与纳米结构的长轴方向一致，能够更有效地激发LSPR模式，从而在纳米结构的局域区域产生更强的电场增强。这种增强的局域电场有助于满足相位匹配条件，因为更强的局域场可以更有效地驱动非线性极化过程。

· 相位匹配条件的优化：p偏振光能够更好地满足相位匹配条件，因为其电场分量与纳米结构的长轴方向一致，使得入射光波和产生的二次谐波波在传播过程中更容易保持相位一致。这种对齐有助于减少相位失配，从而提高SHG的效率。

结论

p偏振光在SHG中通过增强局域电场和更好地满足相位匹配条件来显著提高SHG效率。p偏振光的电场分量与纳米结构的长轴方向一致，能够更有效地激发LSPR模式，从而在纳米结构的局域区域产生更强的电场增强。这种增强的局域电场有助于满足相位匹配条件，从而提高SHG的效率。